Geboren wurde George (Georgios) Dalaras 1950 in Nea Kokkinia, Piräus. Sein Vater, Loukas Dalaras, war ein bekannter Rembetika-Interpret. Fast alle männlichen Familienmitglieder spielten irgend ein Instrument: meist Geige, Gitarre oder Bouzuki.
Bewundert hat Dalaras eigenen Äußerungen zufolge seit jeher seltsame, exotische Klänge: Lieder der Zigeuner etwa, aber auch arabische oder kretische Rhythmen. Geprägt ist seine Musik u.a. vom Rembetiko, von der griechischen Volksmusik (z.B. Kleinasien oder Thrakien) sowie von lateinamerikanischen Elementen.
Seine ersten Verse schrieb der Künstler mit 15 Jahren. Mit 17 trat er - singend und Gitarre spielend - erstmals öffentlich auf. 1967 wurde sein erstes Lied produziert und Ende der 60er Jahre erschien auch seine erste und bereits erfolgreiche Platte.
In den 70er Jahren beschäftigte sich Dalaras vor allem mit Rembetika-Musik. Es kam zu einer ersten Zusammenarbeit mit Mikis Theodorakis. Großkonzerte des Sängers, wie etwa im Athener Olympia-Stadion, waren seither fast immer ausverkauft.
Vor allem seit den 80er Jahren machte Dalaras auch außerhalb seiner Heimat auf sich aufmerksam. Er beteiligte sich an vielen internationalen Musikfestivals und gab spektakuläre Konzerte.
Mit Künstlern und für Menschenrechte
Mit Künstlern aus dem Ausland verbindet ihn etwa die Zusammenarbeit mit Paco de Lucia oder Al di Meola. Vorstellungen gab er auch zusammen mit Ariel Ramirez, Joan Faulkner, Sting, Bruce Springsteen, Peter Gabriel, Ian Anderson und vielen anderen namhaften Interpreten.
Dalaras arbeitete außerdem mit allen bekannten Musikern Griechenlands zusammen. Namen wie Theodorakis, Hatzidakis, Mikroutsikos, Xarchakos, Kougioumtzis, Kaldaras, Loizos, Markopoulos, Spanos, Nikolopoulos oder Pythagoras sind nur einige davon.
Politisch setzt sich Dalaras immer wieder für das Ende der türkischen Besatzung auf Nordzypern, gegen die Verletzung von Menschenrechten aber auch für rein humanitäre Initiativen - wie etwa das SOS-Kinderdorf - ein. Während des Kosovo-Krieges forderte er wie viele andere griechische Künstler die Beendigung der NATO-Bombardements. Um dieses Anliegen zu unterstützen, trat er u. a. zusammen mit dem bekannten jugoslawischen Komponisten Goran Bregovic auf.